8月2日，北京理工大学陈棋教授团队与合作者提出简单普适的晶核工程策略，显著改善宽带隙钙钛矿吸光层质量，极大延长了叠层太阳能电池的使用寿命，相关成果发表在《Science》上。这是陈棋团队近四年来在《Science》上发表的第三篇文章。
文章题为“Nuclei engineering for even halide distribution in stable perovskite/silicon tandem solar cells”，提出了一种简单普适的宽带隙钙钛矿结晶控制策略——晶核工程。该策略通过调控前驱液中优势晶核，优化了宽带隙钙钛矿薄膜的织构，提升了薄膜质量，由此显著提高了钙钛矿/晶硅叠层太阳能电池的效率与长期运行稳定性。
该研究工作是北京理工大学前沿交叉科学研究院能源光电子团队与复杂环境科学探测研究团队的学科交叉研究成果。论文第一作者为北京理工大学材料学院陈怡华助理教授，博士研究生杨宁，中科院上海高等研究院同步辐射中心郑官豪杰副研究员。通讯作者为材料学院陈怡华助理教授，北京曜能科技有限公司吴颐良博士，北京理工大学前沿交叉科学研究院陈棋教授，北京理工大学为第一完成单位。
近年来，有机无机杂化钙钛矿半导体材料及光电器件（如太阳能电池、发光二极管等）取得了飞速的发展。其中钙钛矿/晶硅叠层太阳能电池既结合了钙钛矿材料优异的光电性质，又可以发挥我国晶体硅光伏产业的技术优势，是可再生能源领域内的研究热点，也是我国实现碳中和目标的重要支撑技术之一。钙钛矿/晶硅叠层太阳能电池通常使用具有复杂组分的宽带隙材料作为顶部电池的吸光层，这类材料在使役过程中因其结晶质量差，容易发生离子迁移和相分离，导致钙钛矿/晶硅叠层电池的长期稳定性和使用寿命不尽理想。
改善宽带隙钙钛矿的晶体质量和织构特性需要对其结晶生长过程进行精准的控制。然而这类材料组分复杂，以不同的晶核为起点的结晶途径会相互竞争，最终导致薄膜存在多种相态且组分分布不均一，产生大量缺陷。针对这一问题，团队提出了一种简单普适的晶核工程策略，通过在前驱液中简单地添加长链烷基胺，如油胺碘，形成具有均匀组分分布的单一3C相优势晶核，大幅抑制了其他非理想晶核的产生。同时结合真空抽气薄膜沉积技术，减少晶核生长过程中局部环境的影响，从而制备出高结晶性且晶面取向高度集中的高质量宽带隙钙钛矿薄膜。
图2 应用晶核工程后宽带隙薄膜与器件的稳定性测试结果
应用晶核工程，团队制备出具有更低非辐射复合损失的宽带隙钙钛矿薄膜与钙钛矿/晶硅叠层太阳能电池。基于1平方厘米和25平方厘米活性面积的器件分别取得了32.5%（第三方评估为32.0%）和29.4%（第三方评估为28.9%）的光电转换效率。同时，这些薄膜也表现出更好的光热稳定性。光老化200小时后，薄膜的PL波长漂移得到显著抑制。85°C热老化831小时后，薄膜的XRD信号与初始状态保持一致，晶体质量保持良好。封装的钙钛矿/晶硅叠层太阳能电池于标准光照条件下，在25°C和50°C分别跟踪1301小时和800小时后，保持了初始效率的98.3%和90%，相比较于未优化的样品，具有更长的运行寿命。此外，器件也展现出在临近空间等极端环境应用的可能性。封装后的器件在全谱光照、245 K、5 kPa 低气压下运行56小时后，依然保留了初始效率的90.4%。
该工作得到科技部重点研发计划项目、国家自然基金委区域联合重点项目、面上项目、青年项目、中国科学院青年创新促进项目、新基石科学基金会所设立的科学探索奖等的联合资助。
附作者简介：
陈棋，北京理工大学前沿交叉科学研究院教授，北京理工大学前沿交叉科学研究院教授/院长，博士生导师。先后入选教育部国家级领军人才，国家级青年人才计划，获北京市自然科学基金杰出青年基金资助。主要从事有机无机杂化及复合材料的开发与应用研究，材料广泛应用于能源、光电等领域，具体包括太阳能电池、储能电池、传感器、探测器等各类新型光电器件。围绕有机/无机杂化的钙钛矿太阳能电池，在吸光层材料溶液生长制备、新型低维发光钙钛矿材料设计合成、新型封装材料和工艺开发、多层薄膜应力-应变调控、界面修饰改性等方面开展了系统性的研究工作。迄今以一作/通讯作者发在Science, Nat. Commun., Angew. Chem. Int. ed., Adv. Mater.等权威期刊发表SCI论文100余篇，H-Index 71，总引用超过35000次，多年入选“科睿唯安全球高被引科学家”。
陈怡华，北京理工大学材料学院助理教授，硕士生导师，长期从事有机无机杂化材料的可控合成与薄膜生长、光电器件构筑等研究。围绕新一代高效稳定的有机无机杂化钙钛矿基单结与叠层太阳能电池技术，在前驱体酸碱控制、异质结界面优化、离子与载流子行为调控、多场耦合老化降解机制探索、长期稳定性提升等方面有深入系统的研究，相关研究成果已发表学术论文40余篇，以第一/通讯作者（含共）在Science、Nature Communications、Joule、Progress in Materials Science、Advanced Materials、Advanced Energy Materials等期刊上发表SCI论文10余篇，论文总引用超6300次，H-Index 30，主持多项国家级、校级项目，包括国家自然科学基金青年项目、北京理工大学青年启动计划，作为项目骨干参与科技部“十四五”重点研发计划等。
